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世界杯铩羽而归，梅西全身心地投入到新赛季的备战之中。
伊布由于和瓜迪奥拉在性格、战术理念等犯冲，或者说八字不合吧，8月份租借加盟AC米兰。33岁的亨利同时离开，免签加盟纽约红牛。
巴萨从瓦伦西亚引入比利亚，由梅西、比利亚和佩德罗组成的锋线，就是之后巴萨球迷所津津乐道的MVP组合（取首字母）。
开胃菜的西超杯首回合，替补出战的巴萨在皮斯胡安球场1:3不敌塞维利亚。
一周后，即2010年8月22日，巴萨坐镇诺坎普迎战塞维利亚，刚上任两个月（2010年6月13日当选）的俱乐部主席罗塞尔出现在看台上的贵宾席。
比赛第15分钟，佩德罗接皮克直传晃过纳瓦罗内切后，将球扫向中路，塞维利亚后卫孔科不慎将球挡进自家球门，巴萨1:0。在此之后，梅西接管了比赛，上演帽子戏法4:0大胜对手，两回合5:3逆转夺冠，巴萨以9次夺冠超越皇马的8次，成为西超杯历史上夺冠次数最多的球队。
9月15日，巴萨迎来了本赛季的首场欧冠小组赛，主场迎战希腊超的帕纳辛奈科斯，客队先声夺人，第20分钟由戈武攻入一球。这又是一场梅西主宰的比赛，上半场梅西完成梅开二度，反超比分，下半场分别助攻佩德罗和阿尔维斯，完成助攻梅开二度，独造四球5:1大胜对手，取得欧冠开门红。
第二场小组赛，客战俄超的喀山红宝石，梅西因有伤在身，替补待命，双方1:1握手言和，梅西上场踢了20多分钟，适应性恢复。
第三场小组赛是10月21日主场迎战丹超球队哥本哈根，梅西再一次控场，梅开二度2:0将对手打发走。
客场对阵哥本哈根的第四场小组赛，梅西攻入一球，1:1带走一个积分。
终于在客场赢球，第五场小组赛，客场挑战帕纳辛奈科斯，3:0轻取对手，梅西打进本方的第二粒进球。
最后一场小组赛，巴萨在已确保小组第一的情况下，进行了大面积的轮换，主场2:0拿下对手。
6战4胜2平，梅西6球2助攻，展示了良好的竞技状态。
相比欧冠小组赛，联赛的压力相对来说要更大一些，欧冠小组赛结束，联赛也战罢14轮，巴萨仅领先皇马2分。
欧冠1/8淘汰赛的对手是温格率领的阿森纳，绰号枪手。
2011年2月16日，伦敦戈登拉姆齐餐厅，法布雷加斯在这里为梅西接风洗尘。
“安东内拉对巴塞罗那的生活还适应吧？”小法打开了话匣子。
“挺好的。”梅西满脸甜蜜。
“兄弟现在可是风生水起啊，财色双收。”小法调侃着。
“你也不错啊，温格挺看重你的，绝对的中场核心。”梅西对小法竖起了大姆指。
“还是怀念拉玛西亚和你一起踢球的时光，那种心领神会的感觉太爽了。”小法满脸向往的神色。
“我也是，最重要的是我们之间的友谊，那时你帮了我很多，我一直放心里。”梅西深情地道。
“我想回巴萨。”法布雷加斯道出了心中的想法。
“可以啊，我表示热烈欢迎。”梅西摊开双手，“不过我可帮不上什么忙，虽然我在巴萨有一定的地位，但也仅限于球场，我不太过问球场外的一些事情。”
“我明白，除了小罗离开那一次，你基本不发出自己的声音。”小法表示了对梅西的理解。
“明天的比赛你可要脚下留情哦。”小法接着又道。
“上场了，我们就是各为其主，我不想输掉任何一场比赛。”说到比赛梅西总是很认真。
“在酋长球场，你们想赢也没那么容易。”小法也不甘示弱。
第二天的比赛，梅西助攻比利亚打入一球，但还是以1:2落败，本赛季欧冠首尝败绩。
次回合回到主场，梅西上半场结束前攻入一球，将总比分追成2:2，下半场开始不久，布斯克茨打入乌龙球，总比分巴萨2:3落后，69分钟比利亚助攻哈维攻入一球，3:3。
两分钟后，佩德罗造点，梅西主罚命中，总比分4:3惊险晋级1/4决赛。
1/4决赛的对手是乌超的顿涅茨克矿工，淘汰罗马晋级。巴萨两回合以总比分6:1淘汰对手。梅西贡献一球一助攻。
半决赛对阵皇马，这是梅西首次也将是最后一次在欧冠赛场遭遇这个宿命中的对手。一胜一平总比分3:1斩落皇马晋级决赛，细节暂且略过，下回分解。
从另一个半区杀入决赛的，又是弗格森的曼联，一路淘汰了马赛、切尔西和沙尔克04，包括小组赛在内12场不败，攻入19球仅丢4球，来势汹汹。
2011年5月29日，欧冠决赛在温布利大球场举行。 wwｗ.uukanshu.com
这是梅西第三次在欧冠赛场对战曼联，前两次对决的三场比赛双方战成1胜1平1负，旗鼓相当。
比赛一开始，曼联就大举进攻抢开局，鲁尼两次获得有威胁的机会，而韩国球星朴智星则形影不离地跟着梅西，这是弗格森的兑子战术。由于梅西的牵制，比利亚和佩德罗获得了较大的进攻空间，屡造威胁。
比赛第26分钟，后辙到中场的梅西得球，交给伊涅斯塔，伊涅斯塔传给哈维，哈维推进到禁区前沿27码左右，右脚外脚背分给禁区中路插上的佩德罗，佩德罗推射近角，范德萨扑救不及，巴萨1:0取得领先。
第33分钟，鲁尼传吉格森再回敲鲁尼，1:1扳平比分。
下半场第53分钟，梅西禁区外远射得分，再次将比分超出。
第68分钟，梅西边路突破后杀入禁区，曼联防线一片混乱，皮球来到比利亚脚下，禁区外起脚远射，3:1。
梅西进球后，看台上弗格森颤抖的双手，诠释了一种深深的无力感。
之后的20分钟，双方均未能再破门，匈牙利裁判考绍伊吹响了比赛结束的哨音。巴萨赢得队史第四座欧冠奖杯。
10/11赛季的欧冠联赛，梅西13场比赛攻入12球，贡献4次助攻，是夺冠第一功臣。
联赛再次力压皇马完成卫冕，皇马则在国王杯决赛中，凭借C罗的进球1:0击败巴萨夺冠，这个国王杯也因此显得格外地有分量。
“一个不错的赛季！”梅西在日记上写道。
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